侦探歌剧少女福尔摩斯第四季全集动画以架空的怪盗和侦探活跃的近未来为背景。在这个世界里存在着有被叫做“Toys”的特殊能力的人类。利用这种特殊的能力，“侦探”和“怪盗”争斗不断。而故事就是以将来要成为侦探的四个少女夏洛克、妮洛、艾露克露、柯蒂妮娅为中心展开的。